双钙钛矿氧化物结构和稳定性的高通量计算研究

和建刚^1,2*，Chris Wolverton¹

¹Department of Materials Science and Engineering, Northwestern University, Evanston, IL 60208, USA

²北京科技大学数理学院，北京，100083，中国

详细摘要： 由于钙钛矿氧化物在组份上的多样性，晶体结构上的灵活可变性，及具有许多重要应用（如超导性、磁阻、多铁性、催化、固体氧化物燃料电池等）所需的功能特性而已被深入地研究了几十年。相对于钙钛矿氧化物 ABO3，双钙钛矿A2BB'O6 具有对其物理和化学性质更大的调控空间，因此具有更为重要的研究意义。然而，可以形成双钙钛矿的组份的数量非常庞大，以至于无法通过实验的方法来进行穷举式的探索研究。在本报告中，我们将展示如何利用一种较为廉价的方式进行高通量密度泛函理论计算，对 5000 多个双钙钛矿 A2BB'O6（A=Ca、Sr、Ba 和 La；B 和 B' 是不同的金属元素）的化学组成进行快速扫描。我们通过对超过 42000 个化合物的密度泛函理论计算确定了 2000 多种成分的晶体结构和热力学稳定性。通过理论计算， 我们预测出了数百个新的稳定 / 亚稳态（因此可能是可合成的）A2BB'O6 化合物。最后，我们将展示如何利用大型数据集的统计学习方法预测 A2BB'O6 化合物的成份、稳定性、和晶体结构（即立方钙钛矿、扭曲钙钛矿、和非钙钛矿）。这些结果将加速新的双钙钛矿氧化物的预测和发现。