迄今为止最全的固体电解质离子输运特性数据库及其高通量筛选平台

何冰¹，施思齐^2,3*

¹上海大学计算机工程与科学学院; ²上海大学材料科学与工程学院;³上海大学材料基因组工程研究院

摘要：基于材料基因组计划(MGI)的理念，紧密结合高通量计算、材料数据库、材料机器学习、高通量实验研究等手段，有望实现材料性能模拟与结构筛选效率的显著提升，从而促进电化学储能材料及系统的研究。高通量材料性能模拟要求在无人干预的情况下完成大量的并发式计算任务、自动处理计算流程中产生的大量数据，并保证计算任务的正确性(支持故障跟踪和恢复)。然而，当前常用的电化学储能材料离子输运计算手段，如分子动力学方法、第一性原理-轻推弹性带方法(FP-NEB)等均涉及复杂的预处理，使其用于实现材料自动化计算存在挑战。另一方面，已有的材料计算平台，如MP、AFLOW、OQMD、NOMAD、NIMS、NIST、AiiDA等，虽广泛包含材料形成能、带隙、能带结构、弹性常数等物化参数，但极少涉及锂离子电池等离子型器件中关键材料的离子输运特性数据，更未提供离子输运快速计算的相关工具。

自2015年起，上海大学施思齐教授和何冰老师团队就开始合作并尝试建立一个快速、高效、低成本的固态电解质离子输运计算平台。目前已建成一个由材料物化参数计算程序、高通量计算任务管理系统和材料数据库组成的固体电解质高通量筛选平台(图(a))(简称SPSE)。该平台具有完全自主知识产权，已部署于国家超级计算广州中心(https://matgen.nscc-gz.cn/solidElectrolyte/)和上海大学自强4000平台(https://www.bmaterials.cn)，可供相关研究人员使用。

平台基于一系列自主开发的材料物化参数计算程序，包括微观结构几何分析(简称CAVD)、键价和(BVSE)计算、融合几何方法与键价和计算的离子输运通道分析、多精度融合算法、离子输运描述因子计算、结构匹配、热力学相图构建等。其中，在CAVD程序中团队提出并发展了新的间隙网络表征模型，对迁移离子晶格位预测的准确率高达98%以上，攻克了现有模型中存在的迁移离子的占位及输运通道无法完整识别等问题。例如，现有的空隙空间表征模型Voronoi网络无法描述α-Li₃N中与Li1位相关的离子迁移路径，而利用CAVD中发展的间隙网络模型则可完整获取与Li1位相关的所有路径(图(b))。此外，将多精度融合算法结合上述CAVD获取的间隙网络和BVSE计算获取的势场，可快速预测出迁移离子最小能量路径，并自动生成与此路径对应的一系列过渡态以辅助FP-NEB方法，最终实现无需人工干预的离子输运高通量计算(图(c))。

关于SPSE平台的相关工作，已取得多项研究成果。基于CAVD获取了6,955条无机固体离子化合物的离子输运描述符数据；开展了固体电解质Li₃PS₄和Li₁₀GeP₂S₁₂晶体结构特征及其离子输运特性的研究；与上海交通大学王久林教授合作，实现了磷酸盐离子导体离子输运特性的高通量计算；基于几何构型分析和键价和计算融合方法构建了包括Li⁺、Na⁺、K⁺ 、Ag⁺、Cu⁺、Cu²⁺、Mg²⁺、Zn²⁺、Ca²⁺、Al³⁺、F^- 和O^2-的阳离子和阴离子无机化合物的输运特性数据库(图(d))。

SPSE平台中的输运特性数据库目前包含29,268条无机化合物的最大自由球半径、BVSE激活能和路径的能量分布等数据。与同类数据库相比，其条目最多且仍在不断更新之中。除此之外，SPSE平台还包含近3万条开放的结构数据和数十万条计算数据及元数据，这为高通量筛选快离子导体以及机器学习探究新材料奠定了基础。

(a)                                                  (b)

(c)                                                  (d)

(a) 固态电解质筛选平台（SPSE）的架构；(b) 旧、新空隙空间表征模型对比； (c) 多精度融合算法原理；(d) 离子输运特性数据库的架构。

关键词：离子输运特性；离子导体；数据库；几何方法；键价和计算

致谢：相关工作得到了国家重点研究发展计划(2017YFB0701600)、国家自然科学基金(51622207、11874254、U1630134)、上海大学高性能计算中心和上海智能计算系统工程研究中心项目(19DZ2252600)的支持。